Tuning Binding Sites and Multi-Electron Transfer for Effective Energy Catalysis, Physical Chemistry of Energy Nanomaterials

Abstract

活性仍然与贵金属材料有一定差距。TM元素的d带和O元素的p带的耦合对于调节过渡金属（TM）氧化物催化剂的多电子转移路径和动力学有着重要的意义，而分子内活性位点上的电荷转移是调节非金属（如掺杂的碳/石墨烯）催化剂的催化活性的关键。我们首先系统地阐释了富N掺杂和石墨烯/石墨碳-氮化合物插层可以有效地实现快速ORR四电子转移过程。通过密切结合理论和实验, 证实了磷-氮共掺杂的石墨烯骨架（PNGF）具有最高效的催化位点，然后调整合成方法丰富这些位点。 通过系统地优化催化剂的结构和有目的的增加活性位点，该催化剂表现出高效的ORR和OER双功能催化活性。本文中对设计高效催化剂的机制理解，设计策略和合成方法为发展大规模的高效能源转换技术提供了强有力的借鉴意义。